科研动态

兰州化物所单原子Pt-O-Si界面诱导活化H2O提升VOCs低温氧化性能研究获新进展

  • 优异的热稳定性和耐毒性等关键性能指标对开发实用型的单原子催化剂至关重要。铂基催化剂凭借其优异的催化活性被广泛应用于VOCs的催化氧化,然而,实际工况下VOCs废气组分复杂,铂单原子催化剂由于高暴露的原子活性位点极易与H2O、SO2等杂质气体大面积接触而发生中毒失活的现象。因此,研究人员重点致力于提高单原子Pt催化剂在VOCs催化燃烧领域的耐毒性研究。特别是含水工况下,单原子Pt基催化剂极易失活,限制了它的应用。

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    图1 单原子Pt1/CeO2@SiO2催化剂的AC-HAADF-STEM图和XAS图

    近日,中国科学院兰州化学物理研究所精细石油化工中间体国家工程研究中心唐志诚研究员团队提出了一种超薄SiO2壳层辅助策略,即在Pt1/CeO2表面构建一层超薄SiO2壳层,在通水过程中会产生Pt-O-Si活性界面,不仅实现了对Pt单原子的限域锚定和分离,而且有助于促进H2O分子在该活性位点的活化,形成活性氧物种,从而显著提升含水工况下催化剂的VOCs低温氧化活性。

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    图2 含水工况下新活性氧物种的产生和催化反应机理

    前期研究工作也证明(Appl. Catal. B: Environ. Energy, 2024, 346, 123779; Appl. Catal. B: Environ. Energy, 2024, 345, 123687; Appl. Catal. B: Environ., 2024, 343, 123482; J. Catal., 2022, 412, 42-58),水的引入会与贵金属之间发生电荷转移,进而产生活性较低的M-(OH)x或抑制活性中心,最终导致催化剂中毒。在此基础上,研究人员借助系列原位表征技术,创新性地发现超薄SiO2壳层限域的单原子Pt1/CeO2催化剂中,由于核壳界面处局部电子结构的变化助力了H2O和O2发生质子化作用并生成新的活性氧物种,有效增强Pt1/CeO2@SiO2催化剂的抗水性,在含水条件下单原子Pt的氧化活性显著提升。

    相关成果近期以“Silica-assisted Pt1/CeO2 single-atom catalyst for enhancing the catalytic combustion performance of VOCs by inducing H2O activation”为题发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy(Appl. Catal. B: Environ. Energy, 2024, 354, 124152, https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124152)上。

    该工作得到了国家自然科学基金面上、中国科学院西部之光、甘肃省重点研发计划、甘肃省自然科学基金、兰州市人才创新创业等项目的支持。

    责编 : 贺静蕾